Родился в Лондоне, Англия. Его первой работой в кино стал фильм «Барри Линдон» (1975), режиссёра Стэнли Кубрика, на котором он работал главным осветителем. В том же качестве он выступил на съёмках картины «Сияние», вышедшей в 1980 году. Операторским дебютом Ларри Смита стала последняя картина Стэнли Кубрика «С широко закрытыми глазами» 1999 года. Известен по работе с кинорежиссёрами Николасом Виндингом Рефном, Джоном Майклом Макдонахом и Томом Хупером. В документальном фильме Kubrick Remembered (2014) сыграл самого себя. В качестве режиссёра дебютировал на съёмках фильма Trafficker, где также выступил оператором, сценаристом и продюсером.

Фильмография:

Режиссер:

• 2018 — Trafficker

Оператор фильмов:

• 2021 — Прощённый / The Forgiven (реж. Джон Майкл Макдонах)
• 2018 — Тау / Tau (реж. Федерико Д’Алессандро)
• 2018 — Trafficker (реж. Ларри Смит)
• 2015 — Человек, который познал бесконечность / The Man Who Knew Infinity (реж. Мэтт Браун)
• 2014 — Голгофа / Calvary (реж. Джон Майкл Макдонах)
• 2013 — Только Бог простит / Only God Forgives (реж. Николас Виндинг Рефн)
• 2013 — Остинленд / Austenland (реж. Джеруша Хесс)
• 2011 — Однажды в Ирландии / The Guard (реж. Джон Майкл Макдонах)
• 2009 — The Blue Mansion (реж. Глен Гоеи)
• 2008 — Бронсон / Bronson (реж. Николас Виндинг Рефн)
• 2004 — Красная пыль / Red Dust (реж. Том Хупер)
• 2003 — Страх «Икс» / Fear X (реж. Николас Виндинг Рефн)
• 2002 — Виртуоз / The Piano Player (реж. Жан-Пьерр Ру)
• 1999 — С широко закрытыми глазами / Eyes Wide Shut (реж. Стэнли Кубрик)